Großtöpfer wird unter den Orten der 2. Siedlungsperiode genannt, die nach der Zerschlagung des Thüringer Reiches im Jahre 531 und vor der Beherrschung durch sächsische Gaugrafen im 9. Jahrhundert entstanden sind. Der Ortname ist ein sogenannter Insassenname, er kommt aus dem Althochdeutschen 'Topfari' bzw. 'Topfarun' und bedeutet 'die oder bei den Töpfern, Topfmachern'. Auf dem Hülfensberg wurden zahlreiche Scherben von Tongefäßen gefunden, welche Kammstrichornamentik zeigen, also wendischer Herkunft sind.

Der Ortsname wird unterschiedlich geschrieben, z.B. 1195 - Thoffer, 1358 - de Topferen, 1360 - Tophfern, 1364 - Dopphirn, 1407 - Dopffern, 1465 - Topphere, 1498 - Toppern, 1548 - Doppfernn, Doppern, 1589 - Töpfern, 1610 - Döppern, 1625 - Döpper, 1744 - Toepfer vulgo Windischmarck, 1809 - Grostöpfer.

Großtöpfer wurde erstmals in einer Urkunde vom 20. Dezember 1195 von Papst Coelestin III. erwähnt, worin dieser dem Kloster Germerode dessen Besitzungen, darunter die zu Thoffer, bestätigt.

Das Dorf war seit alter Zeit ein Zubehör der Burg Stein (Bischofstein) und als Burglehn in den Händen einer Ritterfamilie, die sich nach dem Dorf nannte. 1465 verkauften die Brüder und Vettern von Topphere ihr Dorf, das sie bisher vom Erzstifte Mainz als rechtes Mannlehn besaßen, an die von Hanstein. 1479 belehnte Erzbischof Diether von Mainz die Brüder Werner und Hans von Hanstein zu rechtem Mannlehn mit dem Dorf Dopffere sowie Wüstungen usw. 1498 verpfändeten die von Hanstein ihr Dorf Toppern an die Bürger Koch und Jordan zu Allendorf, lösten es aber 1539 wieder ein. Zu Anfang des 15. Jahrhunderts und im 16. Jahrhundert befand sich im Ort eine Gerichtsstätte. Die von Hanstein übten bis 1849 die Gesamtgerichtsbarkeit aus.

Das alte dem hl. Petrus geweihte Gotteshaus war 1568 an die Protestanten übergegangen. Werner von Hanstein, einem mächtigen Eichsfelder Adelsgeschlecht angehörig, und seine Frau, Margarethe von Tastungen, gründeten die evangelische Gemeinde in Großtöpfer, eine der wenigen evangelischen im katholischen Eichsfeld. Damals war das ganze Dorf protestantisch. Erst durch den 30jährigen Krieg (1618-1648 ) zogen wieder Katholische ins Dorf. 1700 brach das alte Gotteshaus wegen Baufälligkeit zusammen. Über 70 Jahre hatte die Gemeinde keine Kirche. In dieser Zeit traf man sich auf dem Hügel hinter dem Pfarrhaus. Dort stand ein großer Birnbaum. Unter diesem wurde dann bei Gottesdiensten das Lied 'Verzage nicht, du Häuflein klein' gesungen.

Johann Philipp Martin, gebürtig aus Großtöpfer, war hier evangelischer Pfarrer von 1766 bis zu seinem Tode 1802. Er liebte sein Dorf und seine Gemeinde sehr und schaffte es trotz vieler Schwierigkeiten und besonders mit Hilfe der Stadt Nürnberg und anderen Wohltätern eine neue Kirche notdürftig fertigzubauen. 1771 wurde diese jetzige Kirche eingeweiht. An der Innenwand der Kirche wurden die beiden Grabsteine von Werner von Hanstein und seiner Frau Margarethe, geb. von Tastungen, aufgestellt.

Eine Persönlichkeit, die noch zu nennen wäre, ist der Pfarrer und Magister Volkmar Vogeley, der hier von 1628 bis 1640 wirkte. Er gründete in Großtöpfer eine der ältesten Schulen (1634) im Eichsfeld und einen Schulfonds, der bis 1938, also über 300 Jahre, existierte. Aus diesem Fonds bekamen arme Schüler Geld für ihre Bücher. 3500 Taler für die evangelische Schule stifteten Elisabeth von Hanstein, geb. von Wintzingerode, und ihre Schwester Margarethe Schwärtzin.

Mit dem Bau einer katholischen Kirche wurde 1901 begonnen. Das Grundstück und das Baugeld (20.000 Mark) wurden von Aloys Pudenz und seiner Verwandtschaft zur Verfügung gestellt. Die Kirche wurde 1902 auf den Namen 'Aloisius' geweiht. Ferdinand Pudenz aus Ershausen hinterlegte 10.000 Mark in einer Stiftung. Im Inneren der Kirche ist eine Pieta von 1900 zu sehen.